Der Privatdetektive Sherlock Holmes und sein Freund Dr. Watson werden in der Baker Street von einem Landarzt aus Dartmoore, Dr. Mortimer, aufgesucht, der ihnen von einem seltsamen Fall erzählt: Sir Charles Baskervilles, Spross der dort herrschenden Adelsfamilie, wurde nach einem Spaziergang im Park seines Herrenhauses tot aufgefunden. Zwar konnten keine Spuren äußerlicher Gewalt an dem Leichnam festgestellt werden, doch glaubt der Arzt nicht an einen einfachen Tod durch Herzversagen, da das Gesicht des Toten fast bis zur Unkenntlichkeit von Angst verzerrt war und in der Nähe die Spuren eines riesigen Hundes gefunden wurden. Er berichtet Holmes von einer alten Legende, laut welcher seit einem schrecklichen Verbrechen des Urahns der Baskervilles jedes Familiemitglied von einem schrecklichen Geisterhund auf dem Moor heimgesucht und in den Tod gejagt wird. Nun ist Mortimer besorgt um den Erben, Sir Henry, der bald in Baskerville Hall eintreffen soll.
Holmes glaubt nicht an die Spukgeschichte, bittet Sir Henry jedoch dennoch zu sich und warnt ihn vor einer möglichen Gefahr. Dazu kommt ein anonymer Brief, den der Erbe nach seiner Ankunft in London erhält und der ihm empfiehlt, sich von Baskerville Hall fernzuhalten. Dennoch ist der junge Adelige von aufbrausendem Temperament entschlossen, im Haus seiner Ahnen einzuziehen. Holmes Sorge steigt, als er bemerkt, dass Henry und Mortimer von einem seltsamen Mann mit dichtem, dunklem Bart beschattet werden und dass Sir Henry während seines Aufenthalts in einem Londoner Hotel gleich zwei Schuhe, ein neuer und ein alter, gestohlen werden. Da der Detektiv gerade an einem wichtigen Fall arbeitet, bittet er Watson, den jungen Mann nach Dartmoore zu begleiten und ein Auge auf ihn zu haben, um Mordanschlägen vorzubeugen, bis er selbst nachkommen könne.
Watson und Sir Henry verbringen vorerst eine ruhige Zeit in Baskerville Hall. Zwar soll sich ein entlaufener Sträfling auf dem Moor aufhalten, doch scheint sonst alles recht harmlos. Watson beobachtet im Auftrag von Holmes die wenigen Nachbarn, aber keiner scheint ihm auf den ersten Blick verdächtig. Er freundet sich bald mit einem Naturforscher namens Stapleton an, während Sir Henry sich in dessen schöne Schwester verliebt.
Schließlich macht Watson eine ungewöhnliche Entdeckung: Der Butler Barrymore schleicht nächtens durchs Haus und gibt von einem Fenster aus ominöse Leuchtzeichen. Gemeinsam mit dem eingeweihten Sir Henry überrascht er den Diener und bringt ihn zu einem Geständnis. Der entlaufene Sträfling, so berichtet Barrymore, sei der Bruder seiner Frau und er habe ihm ihr zuliebe Essen und Kleider gebracht.
Watson bemerkt bald, dass sich noch jemand außer dem Sträfling im Moor versteckt; er sieht hin und wieder aus der Ferne eine Gestalt, die ihn oder Sir Henry zu beobachten scheint. Als er einem Jungen, der den Versteckten mit Essen versorgt, folgt, entdeckt er dessen Unterschlupf. Der Fremde stellt sich jedoch als Holmes heraus, der verdeckt ermittelt.
Holmes und Watson bringen die Ermittlungen daraufhin zu einem klaren Ergebnis: Mithilfe einer verarmten Frau namens Laura Lyons, der Stapleton die Ehe versprochen hat, finden sie heraus, dass der Naturforscher der Mörder ist - er wäre der nächste in der Erbfolge, was er unter falschem Namen verbirgt. Er brachte Laura dazu, Sir Charles um ein Treffen im Park zu bitten, wo er von Stapletons Hund zu Tode erschreckt wurde. Auch ist Stapletons Schwester in Wirklichkeit seine Frau, die er als Lockvogel für Sir Henry benutzt, der offensichtlich sein nächstes Opfer sein wird. Kaum haben die beiden das erkannt, hören sie auf dem Moor einen schrecklichen Schrei. Stapletons Hund hat wieder getötet - allerdings ist es nicht, wie die beiden befürchten, Sir Henry, sondern der Sträfling, der von Barrymore alte Kleider des Adeligen geschenkt bekommen hat und deshalb vom Hund angefallen wurde.
Um Stapleton fassen zu können, entwirft Holmes einen Plan: Er gibt seine und Watsons Abreise bekannt, um den Naturforscher in Sicherheit zu wiegen, während Sir Henry zu einem Essen bei den Stapletons eingeladen ist. Als er spät abends über das Moor nach Hause geht, fällt ihn ein riesenhafter leuchtender Hund an, der jedoch im letzten Moment von Holmes, der sich mit Watson am Wegrand versteckt hat, erschossen wird. Holmes findet ein Phosphorpräparat am Fell des Tieres, was das geisterhafte Leuchten erklärt.
Die drei begeben sich ins Haus der Stapleton, wo sie jedoch nur die Frau des Forschers gefesselt und misshandelt im Keller finden - sie wurde von ihm dorthin gebracht, nachdem sie aufbegehrt und gedroht hatte, Sir Henry zu warnen. Von ihr, so stellt sich heraus, stammte auch der anonyme Warnbrief.
Am nächsten Morgen suchen Holmes, Watson und Sir Henry auf dem Moor nach Stapleton, finden jedoch nur noch den Schuh, der damals Sir Henry gestohlen wurde, um den Hund auf ihn zu hetzen. Offensichtlich ist der Naturforscher auf seiner Flucht vom Weg abgekommen und im Moor versunken.
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